La arquitectura, el diseño en general, el de jardines y mobiliario en particular, concentran buena parte de los intereses de la pareja de los De Noailles. Un ejemplo de ello es la mansión que mandan construirse en Hyères, en el midi francés, de forma cubista, donde experimentan una manera de vivir moderna y rompedora. La realiza el arquitecto Robert Mallet-Stevens y colaboran personalidades reconocidas del momento, desde Eileen Gray, Théo Van Doesburg, Laurens, Lipchitz, hasta el maestro del vidrio Luis Barillet, el diseñador Jean-Michel Frank o artistas como Giacometti, quien es invitado a una estancia para concentrarse en su obra y quien, como de otros creadores, por ejemplo Óscar Domínguez, encontrarán en los Noailles un apoyo incondicional. Esta ciudad pasa a ser el centro de la vanguardia y de los acontecimientos más comentados y efervescentes de todo París.
Marie-Laure y Charles orientan su mecenazgo hacia el surrealismo. Así, en su residencia de Hyères se rueda en 1929 el film de Man Ray Les Mystères du Château du Dé. Asisten también a una proyección de Un chien andalou, film rompedor de Luis Buñuel y Salvador Dalí, y deciden financiarles su nueva película, L'âge d'or. Es por este motivo que Luis Buñuel se traslada a Hyères para escribir parte del guión. En 1930 colaboran también en el rodaje del film de Jean Cocteau, Le Sang de un Poète.
La música tampoco puede quedar aparte de los deseos y los gustos de los vizcondes. Ya en 1925 apoyan a un grupo de músicos, Darius Milhaud, Arthur Honegger, Georges Auric, Francis Poulenc, Germaine Tailleferre y Louis Durey, conocidos con el nombre de Le Groupe des Six. En 1929 Francis Poulenc compone para el Bal des Matières que dan en su residencia de París el ballet Aubade. Financian asimismo la ópera de Henri Sauguet La Voyante o, más adelante, en el año 1934, la Symphonie des Hymnes de Igor Markevich.
COLECCIONISMO DE ARTE. Y no podemos acabar el artículo sin hacer mención a una de sus aficiones primordiales: la del coleccionismo de arte, ¡y qué conjunto!: Rubens, Renoir, Delacroix, Constable, Théodore Rousseau, Goya, Seurat, Giacometti, Picasso, Dalí, Miró, Tanguy, Ernst, Braque, Chagall, Balthus, Brancusi, Dorotea Tanning, Picabia, Severini, Chirico, Tchelitchev, Henri Laurens, Fenosa, Jacques Lipchitz o Cesar, son sólo algunos de sus compañeros de viaje; acunados por filmaciones de películas inolbidables, antes mencionadas, o por representaciones musicales, con Poulenc, Markevitch o Jacques Février al piano, y envueltos con arquitecturas, esculturas, objetos y muebles de estilos bien diversos y de una manera de vivir que quiere ser -y lo consigue- libre, independiente y fuera de los convencionalismos.